Ανήκε σε ληστρική ομάδα Αράβων, η οποία επέδραμε στη νότια Ήπειρο και την Αιτωλία επί των ημερών του αυτοκράτορα Μιχαήλ του Τραυλού (820 - 829 μ.Χ.). Σε κάποια σύγκρουση οι σύντροφοί του φονεύθηκαν και από τότε ο Βάρβαρος περιφερόταν μόνος. Κατ' οικονομία Θεού κάποια ημέρα εισήλθε σε ναό που ήταν αφιερωμένος στον Άγιο Μεγαλομάρτυρα Γεώργιο, σε τόπο που ονομαζόταν Νήσα, όπου λειτουργούσε ο ιερεύς Ιωάννης. Κατά την ώρα της υψώσεως των Τιμίων Δώρων ο ιερεύς τον είδε και προσευχήθηκε μετά φόβου στον Θεό. Την στιγμή εκείνη, ο Κύριος άνοιξε τους οφθαλμούς του ληστού, που είδε τους Αγγέλους να συλλειτουργούν με τον ιερέα. Όταν ο ιερεύς τελείωσε την Θεία Λειτουργία, ο Βάρβαρος τον ρώτησε: «Που είναι αυτοί που ήταν μαζί σου;». Ο δε ιερεύς του εξήγησε ότι η Οικονομία του Θεού τον αξίωσε να δει αυτά που δεν μπορούν να δουν τα ανθρώπινα μάτια, για να οδηγηθεί σε μετάνοια. Ο Βάρβαρος αμέσως απέβαλε τα λησταρχικά όπλα, μετανόησε, άρχισε την άσκηση και βαπτίσθηκε. Μια νύχτα, ένας γεωργός που έτρωγε σε εκείνον τον τόπο που ασκήτευε ο Όσιος, τον φόνευσε κατά λάθος, νομίζοντας ότι είναι θηρίο.

Μαρτυρικὸν ἀγῶνα γενναίως ἠγώνισαι, ἀσκητικῷ δὲ πόνῳ τὸν βίον διήνυσας ὅσιε Βάρβαρε· διὸ τὴν χάριν ἐδέξω διπλῆν, διὰ μὲν τοῦ λειψάνου ἀσθενείας διώκων, τῇ ψυχῇ δὲ συγχαίρων τῷ Χριστῷ, ὃν δυσώπει, ὑπὲρ ἡμῶν τῶν αἰσίως τιμώντων σε.